A1 Alkuperäisartikkeli tieteellisessä aikakauslehdessä
Alkyl-Substituted Aminobis(phosphonates) : Efficient Precipitating Agents for Rare Earth Elements, Thorium, and Uranium in Aqueous Solutions (2021)
Virtanen, E. J., Perämäki, S., Helttunen, K., Väisänen, A., & Moilanen, J. O. (2021). Alkyl-Substituted Aminobis(phosphonates) : Efficient Precipitating Agents for Rare Earth Elements, Thorium, and Uranium in Aqueous Solutions. ACS Omega, 6(37), 23977-23987. https://doi.org/10.1021/acsomega.1c02982
JYU-tekijät tai -toimittajat
Julkaisun tiedot
Julkaisun kaikki tekijät tai toimittajat: Virtanen, Emilia J.; Perämäki, Siiri; Helttunen, Kaisa; Väisänen, Ari; Moilanen, Jani O.
Lehti tai sarja: ACS Omega
ISSN: 2470-1343
eISSN: 2470-1343
Julkaisuvuosi: 2021
Ilmestymispäivä: 13.09.2021
Volyymi: 6
Lehden numero: 37
Artikkelin sivunumerot: 23977-23987
Kustantaja: American Chemical Society (ACS)
Julkaisumaa: Yhdysvallat (USA)
Julkaisun kieli: englanti
DOI: https://doi.org/10.1021/acsomega.1c02982
Julkaisun avoin saatavuus: Avoimesti saatavilla
Julkaisukanavan avoin saatavuus: Kokonaan avoin julkaisukanava
Julkaisu on rinnakkaistallennettu (JYX): https://jyx.jyu.fi/handle/123456789/77823
Tiivistelmä
The efficient and environmentally sustainable separation process for rare earth elements (REE), especially for adjacent lanthanoids, remains a challenge due to the chemical similarity of REEs. Tetravalent actinoids, thorium, and traces of uranium are also present in concentrates of REEs, making their separation relevant. This study reports six simple water-soluble aminobis(phosphonate) ligands, RN[CH2P(O)(OH)2]2 (1 R = CH2CH3, 2 R = (CH2)2CH3, 3 R = (CH2)3CH3, 4 R = (CH2)4CH3, 5 R = (CH2)5CH3, 6 R = CH2CH(C2H5)(CH2)3CH3) as precipitating agents for REEs, Th, and U, as well as gives insight into the coordination modes of the utilized ligands with REEs at the molecular level. Aminobis(phosphonates) 4–6 with longer carbon chains were found to separate selectively thorium, uranium, and scandium from REEs with short precipitation time (15 min) and excellent separation factors that generally range from 100 to 2000 in acidic aqueous solution. Ligands 1–6 also improved separation factors for adjacent lanthanoids in comparison to traditional oxalate precipitation agents. Importantly, precipitated metals can be recovered from the ligands with 3 molar HNO3 with no observed ligand decomposition enabling the possibility of recycling the ligands in the separation process. NMR-monitored pH titrations for 1 showed deprotonation steps at pKa 1.3, 5.55, and >10.5, which indicate that the ligands remain in a deprotonated [L]−1 form in the pH range of 0–4 used in the precipitation studies. 31P NMR titration studies between 1 and M(NO3)3 (M = Y, La, Lu) gave satisfactory fits for 1:3, 1:2, and 1:1 metal–ligand stoichiometries for Y, La, and Lu, respectively, according to an F-test. Therefore, aminobis(phosphonate) precipitation agents 1–6 are likely to form metal complexes with fewer ligands than traditional separation agents like DEHPA, which coordinates to REEs in 1:6 metal–ligand ratio.
YSO-asiasanat: metallit; ligandit; saostus; titraus
Vapaat asiasanat: metals; ligands; lanthanides; precipitation; titration
Liittyvät organisaatiot
Hankkeet, joissa julkaisu on tehty
- Siltaavia ratkaisuja molekylaaristen magneettien sulkulämpötilan parantamiseksi
- Moilanen, Jani
- Suomen Akatemia
- Siltaavia ratkaisuja molekylaaristen magneettien sulkulämpötilan parantamiseksi (tutkimuskulut)
- Moilanen, Jani
- Suomen Akatemia
- Selektiivinen anionien uutto makrosyklisillä reseptoreilla
- Helttunen, Kaisa
- Suomen Akatemia
- Selektiivinen anionien uutto makrosyklisillä reseptoreilla (tutkimuskulut)
- Helttunen, Kaisa
- Suomen Akatemia
OKM-raportointi: Kyllä
Raportointivuosi: 2021
JUFO-taso: 1
- Epäorgaaninen kemia (Kemian laitos CHEM)
- Resurssiviisausyhteisö (Jyväskylän yliopisto JYU) JYU.Wisdom
- Analyyttinen kemia (Kemian laitos CHEM)
- Orgaaninen kemia (Kemian laitos CHEM) KEO
- Nanoscience Center (Fysiikan laitos PHYS, JYFL) (Matemaattis-luonnontieteellinen tiedekunta) (Kemian laitos CHEM) (Bio- ja ympäristötieteiden laitos BIOENV) NSC