A1 Alkuperäisartikkeli tieteellisessä aikakauslehdessä
Adiabatic versus non-adiabatic electron transfer at 2D electrode materials (2021)
Liu, D.-Q., Kang, M., Perry, D., Chen, C.-H., West, G., Xia, X., Chaudhuri, S., Laker, Z. P. L., Wilson, N. R., Meloni, G. N., Melander, M. M., Maurer, R. J., & Unwin, P. R. (2021). Adiabatic versus non-adiabatic electron transfer at 2D electrode materials. Nature Communications, 12, Article 7110. https://doi.org/10.1038/s41467-021-27339-9
JYU-tekijät tai -toimittajat
Julkaisun tiedot
Julkaisun kaikki tekijät tai toimittajat: Liu, Dan-Qing; Kang, Minkyung; Perry, David; Chen, Chang-Hui; West, Geoff; Xia, Xue; Chaudhuri, Shayantan; Laker, Zachary P. L.; Wilson, Neil R.; Meloni, Gabriel N.; et al.
Lehti tai sarja: Nature Communications
eISSN: 2041-1723
Julkaisuvuosi: 2021
Volyymi: 12
Artikkelinumero: 7110
Kustantaja: Nature Publishing Group
Julkaisumaa: Britannia
Julkaisun kieli: englanti
DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-021-27339-9
Julkaisun avoin saatavuus: Avoimesti saatavilla
Julkaisukanavan avoin saatavuus: Kokonaan avoin julkaisukanava
Julkaisu on rinnakkaistallennettu (JYX): https://jyx.jyu.fi/handle/123456789/79286
Julkaisu on rinnakkaistallennettu: https://www.ncbi.nlm.nih.gov/pmc/articles/PMC8651748/
Tiivistelmä
2D electrode materials are often deployed on conductive supports for electrochemistry and there is a great need to understand fundamental electrochemical processes in this electrode configuration. Here, an integrated experimental-theoretical approach is used to resolve the key electronic interactions in outer-sphere electron transfer (OS-ET), a cornerstone elementary electrochemical reaction, at graphene as-grown on a copper electrode. Using scanning electrochemical cell microscopy, and co-located structural microscopy, the classical hexaamineruthenium (III/II) couple shows the ET kinetics trend: monolayer > bilayer > multilayer graphene. This trend is rationalized quantitatively through the development of rate theory, using the Schmickler-Newns-Anderson model Hamiltonian for ET, with the explicit incorporation of electrostatic interactions in the double layer, and parameterized using constant potential density functional theory calculations. The ET mechanism is predominantly adiabatic; the addition of subsequent graphene layers increases the contact potential, producing an increase in the effective barrier to ET at the electrode/electrolyte interface.
YSO-asiasanat: sähkökemia; elektrodit; grafeeni; tiheysfunktionaaliteoria
Liittyvät organisaatiot
Hankkeet, joissa julkaisu on tehty
- Varauksen siirron kinetiikka neste-kiinteä -rajapinnoilla: Sähkökemiallisen energiantuontannon ja -varastoinnin perusmekanismit
- Melander, Marko
- Suomen Akatemia
- Biomassasta saatujen polyolien katalyyttinen ja elektrokatalyyttinen hapetus nesteen ja
kiinteän välisellä rajapinnalla- Honkala, Karoliina
- Suomen Akatemia
OKM-raportointi: Kyllä
Raportointivuosi: 2021
JUFO-taso: 3