A1 Alkuperäisartikkeli tieteellisessä aikakauslehdessä
Coadsorption of NRR and HER Intermediates Determines the Performance of Ru-N4 toward Electrocatalytic N2 Reduction (2022)
Wu, T., Melander, M. M., & Honkala, K. (2022). Coadsorption of NRR and HER Intermediates Determines the Performance of Ru-N4 toward Electrocatalytic N2 Reduction. ACS Catalysis, 12(4), 2505-2512. https://doi.org/10.1021/acscatal.1c05820
JYU-tekijät tai -toimittajat
Julkaisun tiedot
Julkaisun kaikki tekijät tai toimittajat: Wu, Tongwei; Melander, Marko M.; Honkala, Karoliina
Lehti tai sarja: ACS Catalysis
ISSN: 2155-5435
eISSN: 2155-5435
Julkaisuvuosi: 2022
Ilmestymispäivä: 03.02.2022
Volyymi: 12
Lehden numero: 4
Artikkelin sivunumerot: 2505-2512
Kustantaja: American Chemical Society (ACS)
Julkaisumaa: Yhdysvallat (USA)
Julkaisun kieli: englanti
DOI: https://doi.org/10.1021/acscatal.1c05820
Julkaisun avoin saatavuus: Avoimesti saatavilla
Julkaisukanavan avoin saatavuus: Osittain avoin julkaisukanava
Julkaisu on rinnakkaistallennettu (JYX): https://jyx.jyu.fi/handle/123456789/79690
Tiivistelmä
Electrochemical N2 reduction (NRR) to ammonia is seriously limited by the competing hydrogen evolution reaction (HER), but atomic-scale factors controlling HER/NRR competition are unknown. Herein we unveil the mechanism, thermodynamics, and kinetics determining the HER/NRR efficiency on the state-of-the-art NRR electrocatalyst, Ru-N4, using grand canonical ensemble density functional theory (GCE-DFT). We show that NRR/HER intermediates coadsorb on the catalyst where NRR intermediates suppress HER and selectivity is determined by the initial step forming *NNH or *H. Our results provide crucial insight into the complex NRR/HER competition, show the necessity of using GCE-DFT calculations, and suggest ways to improve NRR selectivity.
YSO-asiasanat: elektrolyysi; hapetus-pelkistysreaktio; vety; sähkökemia; katalyysi; katalyytit
Vapaat asiasanat: hydrogen evolution reaction; electrochemical N2 reduction; grand canonical ensemble density functional theory
Liittyvät organisaatiot
Hankkeet, joissa julkaisu on tehty
- Biomassasta saatujen polyolien katalyyttinen ja elektrokatalyyttinen hapetus nesteen ja
kiinteän välisellä rajapinnalla- Honkala, Karoliina
- Suomen Akatemia
- CompEL: Sähkökemiallisen hapenpelkistysreaktion ymmärtäminen laskennallisen kemian avulla
- Melander, Marko
- Suomen Akatemia
OKM-raportointi: Kyllä
VIRTA-lähetysvuosi: 2022
JUFO-taso: 2
