A1 Alkuperäisartikkeli tieteellisessä aikakauslehdessä
The Photocycle of Bacteriophytochrome Is Initiated by Counterclockwise Chromophore Isomerization (2022)
Morozov, D., Modi, V., Mironov, V., & Groenhof, G. (2022). The Photocycle of Bacteriophytochrome Is Initiated by Counterclockwise Chromophore Isomerization. Journal of Physical Chemistry Letters, 13(20), 4538-4542. https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.2c00899
JYU-tekijät tai -toimittajat
Julkaisun tiedot
Julkaisun kaikki tekijät tai toimittajat: Morozov, Dmitry; Modi, Vaibhav; Mironov, Vladimir; Groenhof, Gerrit
Lehti tai sarja: Journal of Physical Chemistry Letters
ISSN: 1948-7185
eISSN: 1948-7185
Julkaisuvuosi: 2022
Ilmestymispäivä: 16.05.2022
Volyymi: 13
Lehden numero: 20
Artikkelin sivunumerot: 4538-4542
Kustantaja: American Chemical Society (ACS)
Julkaisumaa: Yhdysvallat (USA)
Julkaisun kieli: englanti
DOI: https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.2c00899
Julkaisun avoin saatavuus: Avoimesti saatavilla
Julkaisukanavan avoin saatavuus: Osittain avoin julkaisukanava
Julkaisu on rinnakkaistallennettu (JYX): https://jyx.jyu.fi/handle/123456789/82151
Tiivistelmä
Photoactivation of bacteriophytochrome involves a cis–trans photoisomerization of a biliverdin chromophore, but neither the precise sequence of events nor the direction of the isomerization is known. Here, we used nonadiabatic molecular dynamics simulations on the photosensory protein dimer to resolve the isomerization mechanism in atomic detail. In our simulations the photoisomerization of the D ring occurs in the counterclockwise direction. On a subpicosecond time scale, the photoexcited chromophore adopts a short-lived intermediate with a highly twisted configuration stabilized by an extended hydrogen-bonding network. Within tens of picoseconds, these hydrogen bonds break, allowing the chromophore to adopt a more planar configuration, which we assign to the early Lumi-R state. The isomerization process is completed via helix inversion of the biliverdin chromophore to form the late Lumi-R state. The mechanistic insights into the photoisomerization process are essential to understand how bacteriophytochrome has evolved to mediate photoactivation and to engineer this protein for new applications.
YSO-asiasanat: valokemia; proteiinit; isomeria; laskennallinen kemia
Vapaat asiasanat: absorption; isomerization; photoisomerization; chromophores; computational chemistry
Liittyvät organisaatiot
Hankkeet, joissa julkaisu on tehty
- Geenit vai ympäristö: Kuinka proteiinien ympäristö vaikuttaa niiden toimintaan
- Groenhof, Gerrit
- Suomen Akatemia
- Koodinkehitys Gaussian-pohjaisten QM/MM simulaatioiden ajoon periodisilla systeemeillä Gromacs -ohjelmalla
- Groenhof, Gerrit
- Suomen Akatemia
OKM-raportointi: Kyllä
Raportointivuosi: 2022
JUFO-taso: 3