A1 Alkuperäisartikkeli tieteellisessä aikakauslehdessä
Identifying Vibrations that Control Non-adiabatic Relaxation of Polaritons in Strongly Coupled Molecule-Cavity Systems (2022)

Tichauer, R. H., Morozov, D., Sokolovskii, I., Toppari, J. J., & Groenhof, G. (2022). Identifying Vibrations that Control Non-adiabatic Relaxation of Polaritons in Strongly Coupled Molecule-Cavity Systems. Journal of Physical Chemistry Letters, 13(26), 6259-6267. https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.2c00826

JYU-tekijät tai -toimittajat

Tichauer, Ruth
Morozov, Dmitry
Sokolovskii, Ilia
Toppari, Jussi
Groenhof, Gerrit

Julkaisun tiedot

Julkaisun kaikki tekijät tai toimittajat: Tichauer, Ruth H.; Morozov, Dmitry; Sokolovskii, Ilia; Toppari, J. Jussi; Groenhof, Gerrit

Lehti tai sarja: Journal of Physical Chemistry Letters

ISSN: 1948-7185

eISSN: 1948-7185

Julkaisuvuosi: 2022

Ilmestymispäivä: 30.06.2022

Volyymi: 13

Lehden numero: 26

Artikkelin sivunumerot: 6259-6267

Kustantaja: American Chemical Society (ACS)

Julkaisumaa: Yhdysvallat (USA)

Julkaisun kieli: englanti

DOI: https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.2c00826

Julkaisun avoin saatavuus: Avoimesti saatavilla

Julkaisukanavan avoin saatavuus: Osittain avoin julkaisukanava

Julkaisu on rinnakkaistallennettu (JYX): https://jyx.jyu.fi/handle/123456789/82359

Tiivistelmä

The strong light–matter coupling regime, in which excitations of materials hybridize with excitations of confined light modes into polaritons, holds great promise in various areas of science and technology. A key aspect for all applications of polaritonic chemistry is the relaxation into the lower polaritonic states. Polariton relaxation is speculated to involve two separate processes: vibrationally assisted scattering (VAS) and radiative pumping (RP), but the driving forces underlying these two mechanisms are not fully understood. To provide mechanistic insights, we performed multiscale molecular dynamics simulations of tetracene molecules strongly coupled to the confined light modes of an optical cavity. The results suggest that both mechanisms are driven by the same molecular vibrations that induce relaxation through nonadiabatic coupling between dark states and polaritonic states. Identifying these vibrational modes provides a rationale for enhanced relaxation into the lower polariton when the cavity detuning is resonant with specific vibrational transitions.

YSO-asiasanat: energia; molekyylit; kytkentä; värähtelyt

Vapaat asiasanat: cavities; energy; molecules; nonadiabatic coupling; oscillation

Liittyvät organisaatiot

Hankkeet, joissa julkaisu on tehty

OKM-raportointi: Kyllä

VIRTA-lähetysvuosi: 2022

JUFO-taso: 3