A1 Alkuperäisartikkeli tieteellisessä aikakauslehdessä
Understanding selective hydrogenation of phenylacetylene on PdAg single atom alloy : DFT insights on molecule size and surface ensemble effects (2024)
Ibrahim, H. H., Weckman, T., Murzin, D. Y., & Honkala, K. (2024). Understanding selective hydrogenation of phenylacetylene on PdAg single atom alloy : DFT insights on molecule size and surface ensemble effects. Journal of Catalysis, 434, Article 115523. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2024.115523
JYU-tekijät tai -toimittajat
Julkaisun tiedot
Julkaisun kaikki tekijät tai toimittajat: Ibrahim, Hanan H.; Weckman, Timo; Murzin, Dmitry Yu.; Honkala, Karoliina
Lehti tai sarja: Journal of Catalysis
ISSN: 0021-9517
eISSN: 1090-2694
Julkaisuvuosi: 2024
Ilmestymispäivä: 30.04.2024
Volyymi: 434
Artikkelinumero: 115523
Kustantaja: Elsevier
Julkaisumaa: Yhdysvallat (USA)
Julkaisun kieli: englanti
DOI: https://doi.org/10.1016/j.jcat.2024.115523
Linkki tutkimusaineistoon: https://doi.org/10.23729/4fb60b0f-fe7b-4337-b5b0-af3a13f11b6d
Julkaisun avoin saatavuus: Avoimesti saatavilla
Julkaisukanavan avoin saatavuus: Osittain avoin julkaisukanava
Julkaisu on rinnakkaistallennettu (JYX): https://jyx.jyu.fi/handle/123456789/95037
Rinnakkaistallenteen verkko-osoite (pre-print): https://doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-7mq3w
Tiivistelmä
Single atom alloys (SAAs) have proven to be effective catalysts, offering customizable properties for diverse chemical processes. Various metal combinations are used in SAAs and Pd dispersed materials are frequently employed in catalyzing hydrogenation reactions. Herein, we explore the hydrogenation of phenylacetylene to styrene and ethylbenzene on PdAg SAA using density functional theory calculations. Our results show that while PdAg SAA does improve the activity of the host Ag towards hydrogenation, a dilute PdAg SAA surface with isolated Pd-atoms is not selective towards partial hydrogenation of phenylacetylene. Additionally, we investigate how the size of the reactant molecule, the size of the metal alloy ensemble, and the ligand effect impact the hydrogenation process. The SAA enhances the binding strengths of various organic adsorbates, although this effect diminishes as the adsorbate size increases. Our findings indicate the dilute PdAg exhibits selectivity towards hydrogenation of smaller molecules such acetylene due to its distinct adsorption geometry. The selective hydrogenation of phenylacetylene necessitates a surface Pd dimer ensemble. Our research highlights the importance of both reactant molecule size and surface configurations in SAA catalysts. This is particularly crucial when dealing with the adsorption of sizable organic molecules where the functional group can adopt different adsorption modes.
YSO-asiasanat: tiheysfunktionaaliteoria; kemialliset reaktiot; katalyysi; katalyytit
Vapaat asiasanat: density functional theory; single atom alloy; PdAg; phenylacetylene
Liittyvät organisaatiot
Hankkeet, joissa julkaisu on tehty
- Kumppanuushaku - Synjet - Alternative routes for sustainable jet fuels and chemical intermediates
- Honkala, Karoliina
- Business Finland
- Uusiutuva hiilikierto: hiilidioksidin muuntaminen polttoaineiksi räätälöityjen heterogeenisten katalyyttien avulla
- Honkala, Karoliina
- Suomen Akatemia
- Hiilidioksidin pelkistäminen valolla aktivoiduilla molekulaarisilla katalyyteillä
- Honkala, Karoliina
- Jane ja Aatos Erkon säätiö
OKM-raportointi: Kyllä
Alustava JUFO-taso: 3