A1 Alkuperäisartikkeli tieteellisessä aikakauslehdessä
Unraveling the prominent role of the Rh/ZrO2-interface in the water-gas shift reaction via a first principles microkinetic study (2018)
Kauppinen, M., Melander, M., Bazhenov, A., & Honkala, K. (2018). Unraveling the prominent role of the Rh/ZrO2-interface in the water-gas shift reaction via a first principles microkinetic study. ACS Catalysis, 8(12), 11633-11647. https://doi.org/10.1021/acscatal.8b02596
JYU-tekijät tai -toimittajat
Julkaisun tiedot
Julkaisun kaikki tekijät tai toimittajat: Kauppinen, Minttu; Melander, Marko; Bazhenov, Andrey; Honkala, Karoliina
Lehti tai sarja: ACS Catalysis
ISSN: 2155-5435
eISSN: 2155-5435
Julkaisuvuosi: 2018
Volyymi: 8
Lehden numero: 12
Artikkelin sivunumerot: 11633-11647
Kustantaja: American Chemical Society
Julkaisumaa: Yhdysvallat (USA)
Julkaisun kieli: englanti
DOI: https://doi.org/10.1021/acscatal.8b02596
Julkaisun avoin saatavuus: Ei avoin
Julkaisukanavan avoin saatavuus:
Julkaisu on rinnakkaistallennettu (JYX): https://jyx.jyu.fi/handle/123456789/60267
Tiivistelmä
The industrially important water–gas-shift (WGS) reaction is a complex network of competing elementary reactions in which the catalyst is a multicomponent system consisting of distinct domains. Herein, we have combined density functional theory calculations with microkinetic modeling to explore the active phase, kinetics, and reaction mechanism of the WGS over the Rh–ZrO2 interface. We have explicitly considered the support and metal and their interface and find that the Rh–ZrO2 interface is far more active toward WGS than Rh(111) facets, which are susceptible to CO poisoning. CO2 forming on the zirconia support rapidly transforms into formate. These findings demonstrate the central role of the interface in the water–gas-shift reaction and the importance of modeling both the support and the metal in bifunctional systems.
YSO-asiasanat: kaasut; kemialliset reaktiot; katalyysi; rajapinnat (pinnat); rajapintailmiöt; tiheysfunktionaaliteoria
Vapaat asiasanat: water-gas shift; heterogeneous catalysis; microkinetics; metal-support interface
Liittyvät organisaatiot
Hankkeet, joissa julkaisu on tehty
- Varauksen siirron kinetiikka neste-kiinteä -rajapinnoilla: Sähkökemiallisen energiantuontannon ja -varastoinnin perusmekanismit
- Melander, Marko
- Suomen Akatemia
- Etanolin reformoinnin atomitason tuntemus laskennallisesti ja kokeellisesti
- Honkala, Karoliina
- Suomen Akatemia
OKM-raportointi: Kyllä
Raportointivuosi: 2018
JUFO-taso: 1
