A1 Alkuperäisartikkeli tieteellisessä aikakauslehdessä
Escaping scaling relationships for water dissociation at interfacial sites of zirconia-supported Rh and Pt clusters (2019)
Kauppinen, M. M., Korpelin, V., Verma, M. A., Melander, M. M., & Honkala, K. (2019). Escaping scaling relationships for water dissociation at interfacial sites of zirconia-supported Rh and Pt clusters. Journal of Chemical Physics, 151(16), Article 164302. https://doi.org/10.1063/1.5126261
JYU-tekijät tai -toimittajat
Julkaisun tiedot
Julkaisun kaikki tekijät tai toimittajat: Kauppinen, Minttu M.; Korpelin, Ville; Verma, Mohan Anand; Melander, Marko M.; Honkala, Karoliina
Lehti tai sarja: Journal of Chemical Physics
ISSN: 0021-9606
eISSN: 1089-7690
Julkaisuvuosi: 2019
Volyymi: 151
Lehden numero: 16
Artikkelinumero: 164302
Kustantaja: American Institute of Physics
Julkaisumaa: Yhdysvallat (USA)
Julkaisun kieli: englanti
DOI: https://doi.org/10.1063/1.5126261
Julkaisun avoin saatavuus: Ei avoin
Julkaisukanavan avoin saatavuus:
Julkaisu on rinnakkaistallennettu (JYX): https://jyx.jyu.fi/handle/123456789/68054
Rinnakkaistallenteen verkko-osoite (pre-print): https://chemrxiv.org/articles/Escaping_Scaling_Relationships_for_Water_Dissociation_at_Interfacial_Sites_of_Zirconia-Supported_Rh_and_Pt_Clusters/9761477/1
Tiivistelmä
Water dissociation is an important reaction involved in many industrial processes. In this computational study, the dissociation of water is used as a model reaction for probing the activity of interfacial sites of globally optimized ZrO2 supported Pt and Rh clusters under the framework of density functional theory. Our findings demonstrate that the perimeter sites of these small clusters can activate water, but the dissociation behavior varies considerably between sites. It is shown that the studied clusters break scaling relationships for water dissociation, suggesting that these catalysts may achieve activities beyond the maximum imposed by such relations. Furthermore, we observed large differences in the thermodynamics of the water dissociation reaction between global minimum and near-global minimum isomers of the clusters. Overall, our results highlight the uniqueness of interfacial sites in catalytic reactions and the need for developing new concepts and tools to deal with the associated complexity.
YSO-asiasanat: laskennallinen kemia; hajotus; katalyytit; nanohiukkaset; rajapinnat (pinnat); tiheysfunktionaaliteoria
Liittyvät organisaatiot
Hankkeet, joissa julkaisu on tehty
- Varauksen siirron kinetiikka neste-kiinteä -rajapinnoilla: Sähkökemiallisen energiantuontannon ja -varastoinnin perusmekanismit
- Melander, Marko
- Suomen Akatemia
- Biomassasta saatujen polyolien katalyyttinen ja elektrokatalyyttinen hapetus nesteen ja
kiinteän välisellä rajapinnalla- Honkala, Karoliina
- Suomen Akatemia
OKM-raportointi: Kyllä
Raportointivuosi: 2019
JUFO-taso: 1