A1 Alkuperäisartikkeli tieteellisessä aikakauslehdessä
First-principles insight into CO hindered agglomeration of Rh and Pt single atoms on m-ZrO2 (2020)
Kauppinen, M. M., Melander, M. M., & Honkala, K. (2020). First-principles insight into CO hindered agglomeration of Rh and Pt single atoms on m-ZrO2. Catalysis Science and Technology, 10(17), 5847-5855. https://doi.org/10.1039/D0CY00413H
JYU-tekijät tai -toimittajat
Julkaisun tiedot
Julkaisun kaikki tekijät tai toimittajat: Kauppinen, Minttu M.; Melander, Marko M.; Honkala, Karoliina
Lehti tai sarja: Catalysis Science and Technology
ISSN: 2044-4753
eISSN: 2044-4761
Julkaisuvuosi: 2020
Volyymi: 10
Lehden numero: 17
Artikkelin sivunumerot: 5847-5855
Kustantaja: Royal Society of Chemistry
Julkaisumaa: Britannia
Julkaisun kieli: englanti
DOI: https://doi.org/10.1039/D0CY00413H
Julkaisun avoin saatavuus: Avoimesti saatavilla
Julkaisukanavan avoin saatavuus: Osittain avoin julkaisukanava
Julkaisu on rinnakkaistallennettu (JYX): https://jyx.jyu.fi/handle/123456789/72100
Tiivistelmä
In this first-principles study we evaluate the thermodynamic and kinetic stability of Rh and Pt single-atoms (SAs) and subnano clusters on the monoclinic zirconia surface with and without a CO atmosphere. To address the kinetic stability and agglomeration of SAs to clusters and nanoparticles, a non-equilibrium nanothermodynamic approach is developed and parametrised using data computed with density functional theory. The bare subnano clusters are more stable than SA and become more so with increasing size, which means the agglomeration is always favoured. CO binds strongly to the single atoms and clusters, and our atomistic thermodynamics treatment indicates that some CO will be present even at ultra-high vacuum conditions. A CO atmosphere is shown to hinder cluster growth from SA, and is even capable of spontaneous cluster disintegration in the case of Pt clusters. Analysis of the CO stretching frequencies reveals that subnano clusters and single atoms should give peaks in the same region, and that using them to distinguish between surface species requires caution.
YSO-asiasanat: katalyytit; nanohiukkaset; nanorakenteet; jalometallit; zirkoniumoksidi
Liittyvät organisaatiot
Hankkeet, joissa julkaisu on tehty
- Etanolin reformoinnin atomitason tuntemus laskennallisesti ja kokeellisesti
- Honkala, Karoliina
- Suomen Akatemia
- Varauksen siirron kinetiikka neste-kiinteä -rajapinnoilla: Sähkökemiallisen energiantuontannon ja -varastoinnin perusmekanismit
- Melander, Marko
- Suomen Akatemia
OKM-raportointi: Kyllä
Raportointivuosi: 2020
JUFO-taso: 1