A1 Alkuperäisartikkeli tieteellisessä aikakauslehdessä
Polariton response in the presence of Brownian dissipation from molecular vibrations (2021)

Kansanen, K. S. U., Toppari, J. J., & Heikkilä, T. T. (2021). Polariton response in the presence of Brownian dissipation from molecular vibrations. Journal of Chemical Physics, 154(4), Article 044108. https://doi.org/10.1063/5.0036905

JYU-tekijät tai -toimittajat

Julkaisun tiedot

Julkaisun kaikki tekijät tai toimittajat: Kansanen, Kalle S. U.; Toppari, J. Jussi; Heikkilä, Tero T.

Lehti tai sarja: Journal of Chemical Physics

ISSN: 0021-9606

eISSN: 1089-7690

Julkaisuvuosi: 2021

Ilmestymispäivä: 28.01.2021

Volyymi: 154

Lehden numero: 4

Artikkelinumero: 044108

Kustantaja: American Institute of Physics

Julkaisumaa: Yhdysvallat (USA)

Julkaisun kieli: englanti

DOI: https://doi.org/10.1063/5.0036905

Julkaisun avoin saatavuus: Ei avoin

Julkaisukanavan avoin saatavuus:

Julkaisu on rinnakkaistallennettu (JYX): https://jyx.jyu.fi/handle/123456789/74020

Rinnakkaistallenteen verkko-osoite (pre-print): https://arxiv.org/abs/2011.03421

Tiivistelmä

We study the elastic response of a stationarily driven system of a cavity field strongly coupled with molecular excitons, taking into account the main dissipation channels due to the finite cavity linewidth and molecular vibrations. We show that the frequently used coupled oscillator model fails in describing this response especially due to the non-Lorentzian dissipation of the molecules to their vibrations. Signatures of this failure are the temperature dependent minimum point of the polariton peak splitting, the uneven polariton peak height at the minimum splitting, and the asymmetric shape of the polariton peaks even at the experimentally accessed “zero-detuning” point. Using a rather generic yet representative model of molecular vibrations, we predict the polariton response in various conditions, depending on the temperature, molecular Stokes shift and vibration frequencies, and the size of the Rabi splitting. Our results can be used as a sanity check of the experiments trying to “prove” results originating from strong coupling, such as vacuum-enhanced chemical reaction rate.

YSO-asiasanat: molekyylifysiikka; kvanttifysiikka; kvasihiukkaset; polaritonit

Vapaat asiasanat: molecular vibrations

Liittyvät organisaatiot

Hankkeet, joissa julkaisu on tehty

OKM-raportointi: Kyllä

Raportointivuosi: 2021

JUFO-taso: 1