A1 Alkuperäisartikkeli tieteellisessä aikakauslehdessä
Polariton response in the presence of Brownian dissipation from molecular vibrations (2021)
Kansanen, K. S. U., Toppari, J. J., & Heikkilä, T. T. (2021). Polariton response in the presence of Brownian dissipation from molecular vibrations. Journal of Chemical Physics, 154(4), Article 044108. https://doi.org/10.1063/5.0036905
JYU-tekijät tai -toimittajat
Julkaisun tiedot
Julkaisun kaikki tekijät tai toimittajat: Kansanen, Kalle S. U.; Toppari, J. Jussi; Heikkilä, Tero T.
Lehti tai sarja: Journal of Chemical Physics
ISSN: 0021-9606
eISSN: 1089-7690
Julkaisuvuosi: 2021
Ilmestymispäivä: 28.01.2021
Volyymi: 154
Lehden numero: 4
Artikkelinumero: 044108
Kustantaja: American Institute of Physics
Julkaisumaa: Yhdysvallat (USA)
Julkaisun kieli: englanti
DOI: https://doi.org/10.1063/5.0036905
Julkaisun avoin saatavuus: Ei avoin
Julkaisukanavan avoin saatavuus:
Julkaisu on rinnakkaistallennettu (JYX): https://jyx.jyu.fi/handle/123456789/74020
Rinnakkaistallenteen verkko-osoite (pre-print): https://arxiv.org/abs/2011.03421
Tiivistelmä
We study the elastic response of a stationarily driven system of a cavity field strongly coupled with molecular excitons, taking into account the main dissipation channels due to the finite cavity linewidth and molecular vibrations. We show that the frequently used coupled oscillator model fails in describing this response especially due to the non-Lorentzian dissipation of the molecules to their vibrations. Signatures of this failure are the temperature dependent minimum point of the polariton peak splitting, the uneven polariton peak height at the minimum splitting, and the asymmetric shape of the polariton peaks even at the experimentally accessed “zero-detuning” point. Using a rather generic yet representative model of molecular vibrations, we predict the polariton response in various conditions, depending on the temperature, molecular Stokes shift and vibration frequencies, and the size of the Rabi splitting. Our results can be used as a sanity check of the experiments trying to “prove” results originating from strong coupling, such as vacuum-enhanced chemical reaction rate.
YSO-asiasanat: molekyylifysiikka; kvanttifysiikka; kvasihiukkaset; polaritonit
Vapaat asiasanat: molecular vibrations
Liittyvät organisaatiot
Hankkeet, joissa julkaisu on tehty
- Nanoelektroniikan hybridisysteemit lähellä kvanttirajaa
- Heikkilä, Tero
- Suomen Akatemia
- Kemian manipulointi tyhjiökentän avulla
- Toppari, Jussi
- Suomen Akatemia
OKM-raportointi: Kyllä
Raportointivuosi: 2021
JUFO-taso: 1