A1 Alkuperäisartikkeli tieteellisessä aikakauslehdessä
Influence of a Cu–zirconia interface structure on CO2 adsorption and activation (2021)
Gell, L., Lempelto, A., Kiljunen, T., & Honkala, K. (2021). Influence of a Cu–zirconia interface structure on CO2 adsorption and activation. Journal of Chemical Physics, 154(21), Article 214707. https://doi.org/10.1063/5.0049293
JYU-tekijät tai -toimittajat
Julkaisun tiedot
Julkaisun kaikki tekijät tai toimittajat: Gell, Lars; Lempelto, Aku; Kiljunen, Toni; Honkala, Karoliina
Lehti tai sarja: Journal of Chemical Physics
ISSN: 0021-9606
eISSN: 1089-7690
Julkaisuvuosi: 2021
Ilmestymispäivä: 07.06.2021
Volyymi: 154
Lehden numero: 21
Artikkelinumero: 214707
Kustantaja: American Institute of Physics
Julkaisumaa: Yhdysvallat (USA)
Julkaisun kieli: englanti
DOI: https://doi.org/10.1063/5.0049293
Julkaisun avoin saatavuus: Ei avoin
Julkaisukanavan avoin saatavuus:
Julkaisu on rinnakkaistallennettu (JYX): https://jyx.jyu.fi/handle/123456789/80353
Rinnakkaistallenteen verkko-osoite (pre-print): https://chemrxiv.org/articles/preprint/Influence_of_a_Cu-Zirconia_Interface_Structure_on_CO2_Adsorption_and_Activation/14176523/1
Tiivistelmä
CO2 adsorption and activation on a catalyst are key elementary steps for CO2 conversion to various valuable products. In the present computational study, we screened different Cu–ZrO2 interface structures and analyzed the influence of the interface structure on CO2 binding strength using density functional theory calculations. Our results demonstrate that a Cu nanorod favors one position on both tetragonal and monoclinic ZrO2 surfaces, where the bottom Cu atoms are placed close to the lattice oxygens. In agreement with previous calculations, we find that CO2 prefers a bent bidentate configuration at the Cu–ZrO2 interface and the molecule is clearly activated being negatively charged. Straining of the Cu nanorod influences CO2 adsorption energy but does not change the preferred nanorod position on zirconia. Altogether, our results highlight that CO2 adsorption and activation depend sensitively on the chemical composition and atomic structure of the interface used in the calculations. This structure sensitivity may potentially impact further catalytic steps and the overall computed reactivity profile.
YSO-asiasanat: hiilidioksidi; hiilidioksidin talteenotto ja varastointi; adsorptio; katalyytit; nanohiukkaset; kupari; zirkoniumoksidi; termodynamiikka; tiheysfunktionaaliteoria
Vapaat asiasanat: thermodynamic cycles; interface properties; density functional theory; nanorods; catalysts and catalysis; nanoparticles
Liittyvät organisaatiot
Hankkeet, joissa julkaisu on tehty
- Uusiutuva hiilikierto: hiilidioksidin muuntaminen polttoaineiksi räätälöityjen heterogeenisten katalyyttien avulla
- Honkala, Karoliina
- Suomen Akatemia
- Räätälöidyt heterogeeniset katalyytit: funktionalisoitujen katalyyttien suunnittelu ja käyttö biomassapohjaisten raaka-aineiden jatkojalostuksessa
- Honkala, Karoliina
- Suomen Akatemia
OKM-raportointi: Kyllä
Raportointivuosi: 2021
JUFO-taso: 1