A1 Alkuperäisartikkeli tieteellisessä aikakauslehdessä
Influence of a Cu–zirconia interface structure on CO2 adsorption and activation (2021)

Gell, L., Lempelto, A., Kiljunen, T., & Honkala, K. (2021). Influence of a Cu–zirconia interface structure on CO2 adsorption and activation. Journal of Chemical Physics, 154(21), Article 214707. https://doi.org/10.1063/5.0049293

JYU-tekijät tai -toimittajat

Gell, Lars
Lempelto, Aku
Kiljunen, Toni
Honkala, Karoliina

Julkaisun tiedot

Julkaisun kaikki tekijät tai toimittajat: Gell, Lars; Lempelto, Aku; Kiljunen, Toni; Honkala, Karoliina

Lehti tai sarja: Journal of Chemical Physics

ISSN: 0021-9606

eISSN: 1089-7690

Julkaisuvuosi: 2021

Ilmestymispäivä: 07.06.2021

Volyymi: 154

Lehden numero: 21

Artikkelinumero: 214707

Kustantaja: American Institute of Physics

Julkaisumaa: Yhdysvallat (USA)

Julkaisun kieli: englanti

DOI: https://doi.org/10.1063/5.0049293

Julkaisun avoin saatavuus: Ei avoin

Julkaisukanavan avoin saatavuus:

Julkaisu on rinnakkaistallennettu (JYX): https://jyx.jyu.fi/handle/123456789/80353

Rinnakkaistallenteen verkko-osoite (pre-print): https://chemrxiv.org/articles/preprint/Influence_of_a_Cu-Zirconia_Interface_Structure_on_CO2_Adsorption_and_Activation/14176523/1

Tiivistelmä

CO2 adsorption and activation on a catalyst are key elementary steps for CO2 conversion to various valuable products. In the present computational study, we screened different Cu–ZrO2 interface structures and analyzed the influence of the interface structure on CO2 binding strength using density functional theory calculations. Our results demonstrate that a Cu nanorod favors one position on both tetragonal and monoclinic ZrO2 surfaces, where the bottom Cu atoms are placed close to the lattice oxygens. In agreement with previous calculations, we find that CO2 prefers a bent bidentate configuration at the Cu–ZrO2 interface and the molecule is clearly activated being negatively charged. Straining of the Cu nanorod influences CO2 adsorption energy but does not change the preferred nanorod position on zirconia. Altogether, our results highlight that CO2 adsorption and activation depend sensitively on the chemical composition and atomic structure of the interface used in the calculations. This structure sensitivity may potentially impact further catalytic steps and the overall computed reactivity profile.

YSO-asiasanat: hiilidioksidi; hiilidioksidin talteenotto ja varastointi; adsorptio; katalyytit; nanohiukkaset; kupari; zirkoniumoksidi; termodynamiikka; tiheysfunktionaaliteoria